Dessinateur de vocation, il fonde en 1936 avec André Sarrut la société Les Gémeaux, maison de production d’où sortiront les premiers « cadres » de l’animation française. Lorsque la guerre éclate, Grimault et son équipe travaillent à la réalisation de Gô chez les Oiseaux, premier grand film d’animation où, pour la première fois, un créateur d’animation français présente une oeuvre d’une ambition certaine, avec des personnages originaux et un style propre. Mais la guerre disperse l’équipe de création. Le film ne sortira qu’en octobre 1943 sous le nom de Les Passagers de la Grande Ourse. La production d’animation allemande étant inexistante et le cinéma se trouvant coupé de ses fournisseurs américains, Les Gémeaux sont les seuls sur le marché de l’Europe occupée : leurs films sont immédiatement rentables et la société vit.

C’est ainsi que Les Gémeaux et Paul Grimault produiront et réaliseront plusieurs films d’animation, tels que Le Marchand de Notes, L’Epouvantail, Le Voleur de Paratonnerres, etc… où s’exprime la libre fantaisie de Paul Grimault. Il possède son style, son rythme, sa manière propre. Il réalise ensuite, en 1947, Le Petit Soldat, sur un scénario co-écrit avec Jacques Prévert. Cette collaboration reprendra avec le premier long métrage de dessin animé réalisé en France : La Bergère et le Ramoneur. Le film existera, mais à la suite de déboires et de difficultés multiples avec André Sarrut, et dans une version désapprouvée par Paul Grimault et Jacques Prévert.

Après de nombreuses difficultés, Paul Grimault fonde, dès 1951, sa propre société de production : Les Films Paul Grimault. Ayant enfin récupéré les bobines de son film, il peut enfin terminer l’oeuvre de sa vie, Le Roi et l’Oiseau, qui sort en salles en 1980. En 1988, il produit avec Jacques Demy La Table Tournante, long métrage combinant vues réelles et personnages animés.

Il repose dans le caveau de famille paternel, avec ses parents et ses grands-parents.